局所層加熱による酸窒化シリコン薄膜における光学的に修正された第二高調波の発生

Scientific Reports volume 13、記事番号: 8658 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

窒化ケイ素における強力な第二高調波発生 (SHG) は、とりわけ、Si3N4 導波路におけるレーザー誘起 SHG 増強の観点から、広く研究されてきました。この強化は、コヒーレント光ガルバニック効果によって引き起こされる全光分極反転によるものと考えられています。しかし、Si3N4 薄膜の同様のプロセスは報告されていません。私たちの記事では、Si3N4 薄膜におけるレーザー誘起の 3 倍の SHG 増強の観察について報告しています。観察された強化には、高度に非線形なパワー依存性、累積効果、Si3N4-Si 界面への接続など、全光ポーリングと同様の多くの特徴があります。しかし、低酸素酸窒化ケイ素薄膜について同様の実験を行うと、レーザー誘起SHG還元などの複雑な挙動が生じます。繰り返し率やパルス長の影響を含む徹底的な実験研究の後、観察された結果は熱誘発性の SHG 変動によるものであると考えられました。レーザー誘起SHG変化の新たな機構を明らかにすることに加えて、我々の結果は、この機構を特定する手段も提供する。

窒化ケイ素 (Si3N4) および酸窒化ケイ素 (SiOxNy) は、光学における多くの有望な用途から注目を集めています。これらの材料は、段階的な屈折率を持つ層を作成する手段として光学コーティングに使用されます1。それにもかかわらず、最近の窒化ケイ素の研究は主に、強力な第 2 高調波発生 (SHG)2 などの非線形光学特性によって動機付けられています。これらの特性は、導波路構造、フォトニック結晶ナノキャビティ、プラズモン構造、または光変調器で利用できます3、4、5。

多くの研究が、特に効果的な SHG4、5、6、7、8、9、10、11、12、13 の発生源に焦点を当てて、Si3N4 の非線形光学特性を調査してきました。研究により、SHG の考えられる発生源が 2 つあることが明らかになりました。(i) Si3N4 – Si 界面での SHG 生成 6,11、および (ii) 双極性特性を特徴とするバルク状 SHG 4,6,13。これらの論文では、双極性特性を持つバルク SHG は、ひずみまたは局所的不均一性によって材料の対称性を壊すことに割り当てられています 11、14。

近年、多くのワークグループが、窒化シリコン導波路 15、16、17 および微小共振器 18、19 における SHG の強力なレーザー誘起増強について報告しています。この強化は、駆動メカニズムがいわゆるコヒーレント光ガルバニック効果である全光ポーリングの効果によるものと考えられています。この効果は材料内に内部局所電場を誘発するため、3 次非線形性 (EFISH) を介して中心対称材料の効率的な周波数 2 倍化が可能になります 15,16。光ガルバニック効果は、サンプルが基本レーザービームとその第 2 高調波にさらされると発生します。これらのビームは外部ソースから発生するか、サンプル自体で生成されます。

光誘起の SHG 変化は酸化 Si 表面でも報告されています。この変動は、Si-SiO2 界面を横切る多光子の電子と正孔の注入に起因すると考えられています。ただし、この時間依存性の SHG は 10 nm 未満の酸化物層にのみ限定され、層が厚くなると消失します 20。

厚さが 10 nm を超える SiOxNy 光学薄膜の場合、SHG 効率は堆積プロセスと薄膜構造によって決定されることが認められています。たとえば、SHG 強度は、Si3N47 の化学量論、残留応力を強化した Si3N4 および SiOxNy 構造のターゲット堆積 21、または層界面に蓄積された固定電荷 21 によって促進されることが示されています。導波路や微小共振器とは対照的に、光学薄膜における光誘起SHG増強はこれまで報告されていない。

この記事では、シリコン基板上の窒化ケイ素および酸窒化物の薄膜における光誘起SHG変化の観察について報告します。特に、Si3N4 層上で 3 倍の強力な SHG 増強が観察されました。強化のいくつかの特性は、高度に非線形な出力依存性や SHG 強化の累積特性など、コヒーレント光ガルバニック効果によく似ています 15、16。私たちの測定では、SHG の変化が層の屈折率や化学組成の顕著な変化に関連していないことも明らかになりました。

しかし、私たちの研究が酸窒化シリコン層にまで及ぶにつれて、層の化学量論に依存するより複雑な挙動に気づきました。場合によっては、IR フェムト秒パルスによる照明によって実際に SHG 強度が減少することがありました。観察された挙動はコヒーレント光ガルバニック効果と両立しませんでした。

したがって、我々は、照射レーザーの繰り返し速度、パルス長の変化、または現場外のサンプルアニーリングの影響など、サンプル内の熱誘発変化の存在をテストする一連の実験を実行しました。得られた実験結果は、私たちの仮説を完全に裏付けました。我々の結果は、窒化ケイ素および酸窒化ケイ素における全光学的SHG増強が光ポーリングだけでなく、熱誘起材料変化からも生じる可能性があることを示している。したがって、SHG の変化は、複数の現象の相互作用から生じる複雑なプロセスである可能性があります。

最初のステップとして、我々は、Si 基板上にデュアルイオンビームスパッタリングによって堆積された Si3N4 薄膜におけるレーザー誘起 SHG 増強を研究しました 22。研究全体を通じて、サンプル照射とSHG測定の両方に1028 nmのp偏光IRパルスを使用しました。 IR ビームの入射角は 70 度で、p 偏光 SHG を測定しました。詳細については「方法」を参照してください6。

レーザー誘起SHG変化測定は、XYステージ上にサンプルを配置することによって実行され、これによりサンプルをポイントごとに照射し、SHG強度およびIR反射率をマッピングすることができました。レーザー誘起 SH 強度の変化は、各セグメントに異なる IR レーザー強度を使用して、サンプルのいくつかの長方形のセグメントを照射することによって測定されました (図 1A を参照)。続いて、低いレーザー強度で全体の XY スキャンを 1 回実行し、SHG および反射 IR 強度を記録するために使用しました（図 1A を参照）。

レーザー誘起 SHG 強化 (A) サンプルの XY 空間スキャン - レーザー強度が左から右に増加するセグメントで事前に照射された Si3N4 層上の SHG および反射 IR 強度を測定。 (B) 一連の照射強度 (ピークパワー) に対する前回の照射後の平均 SHG (緑色の四角) と反射 IR (赤色の円) 強度。 Si3N4 層 (0 sccm、Si 基板、厚さ 1500 nm) について測定されたデータ。「ゼロ」の照射強度は未露光層に対応します。 (C) SiOxNy 層 (1 sccm、Si 基板、1200 nm) で測定された SHG 増強 - 黒の四角形。隣接する Si 基板上の SHG 強度との比較 - 白四角。 (D) SHG 強調は、同じセグメント上の照明スキャンの数に依存します。 SiOxNy 層 (1 sccm、Si 基板、1200 nm) 上で測定 - 黒四角。隣接する Si 基板上の SHG 強度との比較 - 白四角。

以前に高強度のIRパルスで照射された領域でSHGが大幅に強化されたことが観察されました（図1Aを参照）。図 1B の SHG 増強の照射パワーへの依存性は、コヒーレント光ガルバニ効果による光ポーリングについても以前に報告されていた I6 に従いました 15,16。 SHG の増強は照射領域全体で均一であり、これはサンプルの局所的な汚染に関係していないことを意味します。強化によっても、入力ビームの偏光に対する SHG の依存性は変わりませんでした。補足情報の補足図 5 を参照してください。

SHG 測定と並行して、照射領域の IR 反射率も測定しました (図 1A、B を参照)。これは 0.5% の相対統計誤差内で一定のままでした。ブリュースター角付近で p 偏光の反射率を測定したため、層または基板の屈折率に大きな変化は存在しないと推測できます。同様の SHG 増強は、1 sccm の酸素流量でシリコン基板上に堆積された酸窒化物薄膜でも観察されました (図 1C を参照)。酸窒化シリコン層は、層の堆積中に使用される酸素の流れによって表されます。 ϕ(O2) = 0 sccm は純粋な Si3N4 に対応しますが、ϕ(O2) = 3 sccm の流れではほぼ SiO2 層が形成されます 23。各サンプルの化学量論的因子の推定値は、補足情報のセクション 2 に記載されています。 1.

また、サンプルの一部が複数回照射される場合についても研究しました（図 1D を参照）。我々は、効果が累積的であることに気づきました。つまり、SHG 強調はスキャン回数が増えるにつれて増加しますが、数回の繰り返しで飽和の兆候が見られます。同様の効果は、0.5 秒から 10 秒の範囲の時間間隔で同じ強度レベルで照射した場合にも観察できます。 10秒の照射では、0.5秒の照射と比較してSHG増強が10〜20％増加することが観察されました（詳細については補足情報を参照）。それにもかかわらず、複数回のスキャンの累積効果はより顕著になります。

興味深いことに、Si基板上の層についてのみレーザー誘起SHG変化が観察されましたが、BK7基板上に堆積された同じ層には増強の兆候が見られませんでした（図2Aを参照）。基板のみが異なる、同じバッチ内で堆積されたさまざまな SiOxNy 薄膜についてこの挙動を確認しました。したがって、以下の文章では、Si 基板上に堆積された層に限定しました。基板間の違いが与える影響については、「考察」セクションで説明します。

(A) Si 基板上に堆積された SiOxNy 薄層 (1 sccm、1200 nm) (黒四角) と BK7 基板上に堆積された同じ層 (白三角) の SHG 強化の比較。下部: SHG 強度マップ - BK7 上の照射された層の XY スキャン。 (B) SiOxNy 層 (0.5 sccm、1200 nm、Si 基板) へのレーザー照射後の SHG 強度 (緑色の四角) と反射 IR 強度 (赤色の丸) - 照射パワーに依存します。下部: SHG 強度マップ - 照射された層の XY スキャン。測定前に、元の (基準) 領域は照明されませんでした。

レーザー誘起変化が基板のみで発生した可能性を排除するために、1 回の実験で層と裸の基板を照射し、層の端に近い測定を実行しました。層のない Si 基板では、測定の統計誤差の範囲内でわずかな SHG 変化しか示されませんでした（図 1C、D を参照）。また、IR レーザー電場の振幅が裸の基板とその層の下の基板で同等であることも検証しました。したがって、ベア基板上に SHG の増強が存在しないということは、SHG の変動が層内で発生したことを示しており、それには Si 層界面の存在が必要です。

SHG増強の観察された特性を図1〜3に示します。図１および２Ａは、Ｓｉ３Ｎ４導波路に関して以前に報告されたコヒーレント光ガルバニック効果によく似ている。類似点には、I6 の非線形挙動、累積的 SHG 強化、層の線形光学応答に明らかな変化を伴わない SHG 強化、および Si-SiOxNy 界面への接続が含まれます。

光誘起 SHG 変化は、低酸素酸窒化物薄膜サンプルではより複雑になりました。酸素流量が 0.25 ～ 0.5 sccm の SiOxNy 層では、SH 強度が IR 照明強度の増加とともに減少することが観察されました (図 2B を参照)。この挙動は、異なる堆積サンプルでも持続しました。

図２Ｂの低酸素酸窒化物薄膜におけるＳＨＧの減少は、光ポーリングによる解釈と矛盾している。コヒーレント光ガルバニック効果は本質的に位相整合しており、常に SHG 増強につながります 15。さらに、外部で生成された SH 光でサンプルを照射することによって内蔵の内部電場を消去する以前に報告された方法は、サンプルで観察された変化に影響を与えないことが証明されています 15。

我々は、SHG 変動の原因として提示された実験データと一致する別の現象、つまり熱誘発変化を提案します。透過パルスエネルギーと反射パルスエネルギーを測定することにより、パルスエネルギーの大部分が層と Si 基板内で吸収されることが確認されました。線形吸収は厚さ 1 mm の Si 基板によって支配されていますが、層内の損失は無視できます。補足情報、セクション 2 を参照してください。 7. それにもかかわらず、使用された励起強度は線形領域を大幅に超えていました 24。

熱によるサンプルの変形の可能性を評価するために、簡単な計算を実行しました。これにより、単一のパルスによって引き起こされる温度変化の大まかな推定値が得られました。補足情報、セクション 2 を参照してください。詳細は 4 を参照してください。吸収深さに応じて、単一パルスで局所温度を最大数十ケルビン上昇させることができますが、それ自体では層の再構築に十分な熱を提供できないと推定できます。これは、潜在的な熱誘発効果が累積的である必要があることを意味します。

したがって、レーザーの繰り返し率を変化させて一連の測定を実行しました。コヒーレント光ガルバニック効果または類似の非線形プロセスが SHG 増強の原因である場合、照射ピーク出力を一定に保ち、その場で入射パルス数を同じにすると、同じ SHG 増強が観察されるはずです。これは、レーザーの繰り返し率に関係なく当てはまります。逆に、たとえ入射パルスの総数が同じであっても、サンプルの熱による変化はレーザーの繰り返し率に大きく依存するはずです。これは、パルス間の遅延が長いため、パルス間の熱放散が向上するためです。

同じ入射パルス数を維持して、100 kHz と 10 kHz の繰り返し周波数で SHG 増強測定を実行すると、増強がレーザー繰り返し周波数に大きく依存していることがわかりました (図 3A、B を参照)。この結果は、熱による Si-SiOxNy 界面の変化が観測されたことを示しています。

(A) 2 つのレーザー繰り返し速度で照射された Si3N4 層 (0 sccm、1500 nm、Si 基板) の SHG 強度の XY スキャン: 100 kHz で 2 秒 (上部の長方形領域) と 10 kHz で 20 秒 (下部の長方形領域)、照射レーザー強度230GW/cm2。 (B) 反射 IR 強度の XY スキャン - パネル (A) と同じ条件およびサンプル。 (C) 現場外アニーリングによる Si3N4 層の SHG の熱強化: 同じサンプルの 2 つのセグメント上の XY スキャン - LHS: 熱処理なし。 RHS: 400 °C でアニール。 (D) ex-situ アニーリングによる sccm 0.5 による SiOxNy の SHG の熱強化 (熱処理なしの LHS、400 °C でアニーリングされた RHS)。赤いスケールバーは、すべてのパネルの 0.5 mm に対応します。

この結論を確認するために、現場外サンプルアニーリングの実験を実施しました。 Si3N4 層を備えた Si 基板を 2 つの部分に切断します。これらの部品の 1 つを 400 °C で 30 分間均一に加熱し、その後室温で放冷しました。次に、サンプルの両方の部分をセットアップに配置し、単一の測定としてスキャンしました。結果は図 3C に示されています。サンプルのアニーリングされた部分が右側に示され、左側は熱処理が行われていない部分です。アニールされた部品の SH の平均測定強度は、アニールされていない部品と比較して約 20% 高くなります。同時に、反射される IR 強度の変化はわずかです。

さらに、レーザー光の照射によるSHGの減少が以前に観察されたSiOxNyサンプル（0.5 sccm）に対して同じ実験を実行しました（図2Bを参照）。私たちの予想と一致して、ここでのアニーリングにより、アニーリングされた部品の SHG 平均強度は、熱処理されていない部品と比較して約 30% 減少しました (図 3D を参照)。

非線形光吸収のメカニズムを解明するために、SHG 変動に対するレーザーピークパワーの影響を研究しました。すなわち、入射パルス長を 225 fs と 4 ps の間で調整し、Si3N4 の SHG 増強を測定しましたが、パルスあたりのエネルギーや繰り返し率などの他のすべての特性は一定に保たれました。パルス長を 225 fs から 2 ps まで延長することにより、相対的な SHG 増強が 50% 増加することが観察されました (図 4A を参照)。これらの結果については次のセクションで説明しますが、この観察は、光ポーリングがサンプルの SHG 強化の原因であることに対する強力な証拠を提供していることに注意してください。光ポーリング中に誘導される非対称光ガルバニック電流は、パルスのピークパワーに比例する電場と電荷キャリアの非線形相互作用によって駆動されます15。 2 ps パルスではピークパワーがほぼ 9 分の 1 に減少しましたが、SHG の増強は増加しました。

(A) 一定の合計パルスエネルギー (46 mJ/cm2) でさまざまなパルス長で照射された Si3N4 層 (0 sccm、1500 nm、Si 基板) の相対的な SHG 強度の向上。値 1 は、強調なしの SHG 強度に対応します。赤い線は目の目安としてのみ機能します。 (B) Si3N4 層に対する IR 照射後の SHG 増強の緩和。赤い記号: Si3N4 層 (0 sccm、1500 nm、Si 基板)。黒の記号: Si3N4 層 (0 sccm、600 nm、Si 基板)。サンプルは、標準条件でパルスエネルギー 46 mJ/cm2 (ピーク出力 200 GW/cm2) で照射されました。値 1 は、照射直後に最初に測定された SHG 強度に対応します。線は目のガイドとしてのみ機能します。

最後に、SHG 変動の時間的緩和についても研究しました。特に、SHG の強化につながる IR 照射を受けた Si 基板上の Si3N4 層を測定しました。層の厚さと照射強度が異なるサンプルを使用しました。増強スケールは、複数のスキャンによる照射直後に測定され、スキャン自体によって測定値が変化しないことを確認しました。その後、サンプルを数日間繰り返し測定しました（図 4B を参照）。条件、つまり層の厚さと照射パワーに応じて、異なる程度のSHG緩和が観察されました。弱く強化された SHG を持つサンプルの場合、SHG 緩和は無視できます。図 4B の黒い記号を参照してください (10% の SHG 強化の例)。反対に、強く強化された SHG では、強化係数は元の値の 75% まで減少しました。図 4B の赤い記号を参照してください (60% の SHG 強化の例)。興味深いことに、数日規模でのこのような増強の緩和は、光ポーリングで観察される SHG 増強の緩和に似ています 25。

私たちの結果を考慮すると、観察されたレーザー誘起SHGの増強/減少は局所的な層加熱によるものであると安全に考えることができます。 BK7 基板では SHG 強化が観察されないことから、誘起熱は層と Si の界面、または隣接する Si 基板自体のいずれかで発生するに違いないと結論付けることができます。この解釈は、ピコ秒タイムスケールでの初期ダイナミクスのポンププローブ研究など、同じサンプルで行われた他の実験とも一致しています。補足情報、セクション 1 を参照してください。結果は5。それにもかかわらず、より長い時間スケールでは、熱伝導によって層の深さ全体にわたって温度が均一になる可能性があり、これは単純な有限要素法シミュレーションによって検証されました。

SHG 増強の高度に非線形な特性 (I6 依存性) は、パルス長を長くするためのより顕著な SHG 増強と組み合わされました。このような挙動は、自由キャリア吸収、つまり励起電荷キャリア上の誘導吸収の観察と一致しており、これは高いレーザー強度の後に衝突イオン化が起こり、励起電荷キャリアの過剰なエネルギーが新しい電荷キャリアの励起を引き起こす可能性があります。励起キャリアのバンド内自由キャリア吸収により、光学フォノンとの相互作用を介して過剰エネルギーを熱に迅速に変換できます。それにもかかわらず、我々の実験結果では、隣接する基板の同じプロセスによる層と基板の界面での自由キャリア吸収を識別することはできません。

次に、SHG 強化自体の背後にあるメカニズムの特定に移ります。出版された文献では、Si3N4-Si 構造における SHG は一般に、Si-Si3N4 界面からの SHG と Si3N4 バルクからの双極子の生成に起因すると考えられています。私たちの結果だけでは、ソース間の違いを解決することはできず、熱誘発性SHG増強の実際の物理的メカニズムについての直接的な証拠を提供することはできません。それでも、さまざまなシナリオと実験結果の整合性について議論することはできます。

我々は、SHG 変動の 2 つの実行可能なシナリオを提案します: (i) 界面 SHG の変化をもたらす、層と基板の界面での新しい熱誘起副層の形成、(ii) 層バルクの熱誘起再構築により、層の効率が交互に変化するバルクSHG。

我々は以前、研究対象の IBS を介して堆積した Si3N4 層について、SHG 効率が層の厚さに応じて変化することを観察しました。また、その角度依存性は、厚さが 1 μm6 を超える層ではバルク状の SHG が支配的であることを示唆しています。強化が層-Si 界面の SHG に由来する場合、支配的なバルク状 SHG は変化しないため、Si3N4 層の厚さが厚くなるにつれて SHG 強化が低下することが予想されます。しかし、これは結果とは対照的であり、厚さが 3 倍を超えて変化する層についても同様のレベルの SHG 強化が観察されました。

また、サンプルの IR 反射率に関する結果について議論することもできますが、高強度 IR 照射後の変化は無視できる程度でした。これを行うために、サンプルの光学モデルを作成しました。補足情報のセクションを参照してください。 5. 光学モデルは、薄膜の屈折率の変化によって引き起こされるサンプルの IR 反射の変化を研究します。このモデルから、観察された IR 反射率の微妙な変化が、上記の 2 つのシナリオに制約を課していると結論付けることができます。非常に薄い層 (< 10 nm) を形成した場合にのみ、屈折率の変化が非常に大きくなる (> 0.1) 可能性があります。層のバルク変更 (厚さ > 50 nm) の場合、屈折率は 0.01 を超えて変化しないと予想されます。

原理的に、熱は、界面を横切る原子の拡散を介して、層と基板の界面に非常に薄い副層の形成を誘発することができる。しかし、Si3N4 における Si と N の拡散係数と、2 秒という短い照射期間中の対応する拡散長は、層内の局所温度が 1700 °C を大幅に超える、つまり融点を超える場合にのみ顕著な効果に達します26。 Si の融点に近づき、Si3N4 の融点に近づきます。この温度レベルは現実的ではありません。層が破壊されることなく、かなり高い照射レベルと関連する温度に耐えることができることが観察されているからです。層と空気の界面を横切る原子（酸素など）の拡散は、このプロセスが Si 基板と BK7 基板の両方で活発になるため、この強化の原因とはなり得ません。

したがって、最も実現可能な説明として、熱による層バルクの再構築を提案します。層内の機械的応力が SHG 変動の原因である可能性があると推測できます。その応力は次のとおりです。(i) 対称性の破れにより SHG 効率に大きな影響を与えます 21。 (ii) 低い屈折率変化をもたらします27。 (iii) 応力の特性が圧縮から引張に変化するため、そのヒステリシスは Si3N4 層と SiOxNy 層で大きく異なります 28。層内の応力を変化させるのに十分な 400 °C での層アニーリングを用いた実験 29 では、レーザー誘起の変化に合わせて SHG 修飾が行われました。最後に、SHG 強化の部分的な緩和は、文献で以前に報告されている数日間にわたる層内の残留応力の緩和によって説明される可能性があります 30。

SHG 強化の物理的起源の議論は間接的な証拠のみに基づいており、提案されたメカニズムと観察された結果の一貫性について議論していることを再度強調する価値があります。 SHG の増強を集束レーザービームによってサンプル内に誘導された熱に安全に割り当てることはできますが、実際の熱誘導メカニズムを確実に確認したり排除したりすることはできません。

要約すると、我々は、他の報告とは異なり、薄膜サンプルで観察された光誘起SHG修飾の徹底的な調査を実施しました。非線形挙動やその他の側面は、コヒーレントな光ガルバニック効果を目撃したことを示唆しているかもしれませんが、一連の測定を実行したところ、SHG の変化は層の局所的な加熱によるものであると安全に考えられました。我々は、熱による層バルクの再構築が観察された SHG 増強の最も現実的な原因であると提案します。ただし、他のオプションを除外することはできません。

まず第一に、我々の結果は、Si 基板上の Si3N4 および SiOxNy 薄膜層におけるレーザー誘起 SHG 変化の新しいメカニズムに関する情報を提供します。このメカニズムは、以前に報告された光ポーリングとはまったく異なります。したがって、今後の実験で 2 つの効果を区別し、層の特性評価で SHG 強化を考慮することは非常に興味深いことです。

特に、熱誘起変性の存在を検証する簡単な方法として、さまざまなレーザー繰り返し率とさまざまなレーザーパルス長の下での SHG の測定を提案します。一般に、Si3N4 層を研究する場合、レーザーによる層の変性を最小限に抑える簡単な手段として、レーザー繰り返し率を下げることが非常に有益です6。

この研究で使用した SHG セットアップについては、参考文献で詳しく説明されています。 6. 1028 nm で増幅された Yb:YAG fs パルス (4 μJ/パルス) が SHG セットアップに送られ、そこで λ/2 波長板と偏光キューブビームスプリッターを使用して強度が所望のレベルに変調されました。サンプルの IR 強度レベルは、熱出力計 (サーモパイル) によって校正されました。 IR パルスはサンプル上で直径 20 μm のスポットに集束され、ナイフエッジ技術を使用して測定されました。集束された IR ビームを使用して、反射ジオメトリで SHG を生成しました。

記事全体を通じて、入射角 70 度の p 偏光 IR 光を使用し、p 偏光 SHG 放射線を検出しました。一連の二色性光学系とカラーフィルターを使用して、反射された IR 光の強度と生成された SH 放射の強度を同時に検出しました。特に明記しない限り、実験は 100 kHz のレーザー繰り返し率で実行されました。

特に明記しない限り、IR パルスは 225 fs のパルス長に圧縮されました。レーザーに統合されたグレーティングコンプレッサーを使用することにより、パルスにチャープを誘発することでパルス長を数ピコ秒まで延長することができました。チャープパルス長は、製造元 (Light Conversion) が提供する校正に基づいて決定されました。パルスの圧縮は、サファイアでのスーパーコンティニューム生成によって最適化されました。

サンプルの準備は、参考文献 6 に詳細に記載されているデュアルイオンビームスパッタリングを使用して実行されました。 Ar+ イオンのビーム (ビーム電流 108 mA、ビーム電圧 600 V) により、Si 原子がターゲットから基板 (シリコンまたは BK7) 上にスパッタリングされ、そこで堆積された原子は、アシストイオンビーム (放出電流 0.6 μm) によって生成された窒素および酸素イオンと相互作用しました。 A、放電電圧 70 V)。酸素と窒素のイオン流束の比率を変えることにより、純粋な Si3N4 (ϕ(O2) = 0 sccm) から SiOxNy からほぼ SiO2 層 (ϕ(O2) = 3 sccm) まで、層の化学量論を変えることができました。化学量論的因子の推定値は補足情報 (セクション 1) に記載されています。我々は参考文献 23 で層の線形光学特性の詳細な研究を実施しました。層の厚さは 300 ～ 3500 nm の間で変化しました。

堆積した層は、室温で放置すると、光学特性 (透過率と反射率) が数年単位で安定していることが観察されました。

レーザー誘起 SHG 変動測定は、XY ステージ上にサンプルを配置することによって実行され、サンプルをスキャンしてポイントごとに照射することができました。レーザー誘起 SH 強度の変化は、各セグメントに異なる IR レーザー強度を使用して、サンプルのいくつかの長方形のセグメントを照射することによって測定されました (図 1A を参照)。

照射中、特に指定のない限り、セグメントを IR レーザー (1028 nm) でスポットごとにスキャンし、各スポットを 2 秒間照射しました。照射強度は 170 ～ 430 GW/cm2 の範囲で、35 ～ 100 mJ/cm2/パルスに相当します。続いて、全体的な XY スキャンを 1 回実行し、SH および反射 IR 強度を記録しました（図 1A を参照）。全体的な XY スキャンは、以前に照射されたすべてのセグメントと、事前に照射されていない隣接する参照領域をカバーしました。全体のスキャン中、追加のサンプル変更を避けるために、IR ビームの強度は一定の低レベル (170 GW/cm2、35 mJ/cm2/パルス) に維持されました。全体のスキャンから得られたデータは、誤差推定値として平均強度と標準偏差を計算することにより、セグメントごとに独立して評価されました (図 1B を参照)。

安定した出力パワーを持つレーザーを使用することで、測定の長期再現性が保証されました。パルス圧縮の安定性は、サファイアプレート内でのスーパーコンティニュームの生成によって検証されました。

この論文で提示された結果の基礎となるデータは公的に入手可能ではありませんが、合理的な要求に応じて責任著者の Karel Žídek から入手することができます。

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教育・青少年・スポーツ省（プロジェクト番号 CZ.02.1.01/0.0/0.0/16_026/0008390）、チェコ共和国無償資金協力庁（プロジェクト番号 23-08020S）、およびリベレツ工科大学での学生助成金コンテスト (プロジェクト番号 SGS-2023-3334)。サンプルの反射率の初期ダイナミクスを測定してくれた Martina Tauchmanová に感謝します。また、サンプルの特性評価と熱伝導シミュレーションに関してご協力いただいた Hana Libenská 氏と Gleb Pokatilov 氏に感謝いたします。

TOPTEC Research Center, Institute of Plasma Physics of the Czech Academy of Sciences, Za Slovanjou 1782/3, 182 00, Prague, Czech Republic

ヤクブ・ルケシュ、ヴィット・カンクリシュ、ヤン・ヴァクラヴィーク、ラデク・メーリッヒ、カレル・ジデク

リベレツ工科大学、メカトロニクス、情報学および学際研究学部、Studentská 1402/2、461 17、リベレツ、チェコ共和国

ヤクブ・ルケシュとヴィット首相

Asphericon GmbH、ストックホルマー通り 9、07747、イエナ、ドイツ

ウルリケ・フックス

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JL と KZ は主な原稿テキストを書き、データを解釈し、図を作成しました。 JL は実験を実施し、データを処理しました。 VK と JV は薄膜を堆積しました。 RM と UF はサンプルの特性を調べました。著者全員が原稿をレビューしました。

カレル・ジーデクへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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Lukeš, J.、Kanclíř, V.、Václavík, J. 他局所層加熱による酸窒化シリコン薄膜における光学的に修正された第二高調波の発生。 Sci Rep 13、8658 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-35593-8

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受信日: 2022 年 12 月 19 日

受理日: 2023 年 5 月 20 日

公開日: 2023 年 5 月 29 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35593-8

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