グラフェン

Scientific Reports volume 13、記事番号: 1975 (2023) この記事を引用

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この記事に対する著者の訂正は 2023 年 3 月 14 日に公開されました

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この研究は、半径 2.5 nm 未満の生体粒子を操作および選別するための、グラフェン ナノリボン ベースの光流体ピンセットで構成される新しい設計を提案しています。 提案された構造は、マクスウェルの応力テンソル解析 (MST) を使用する有限差分時間領域 (FDTD) 法によって数値的に調査されました。 提案された構造の静電応答を取得するために、有限要素法 (FEM) が使用されました。 ピンセットの主経路は構造の中心にある主要なチャネルであり、マイクロ流体の流れがナノ粒子をこのチャネルに向かって移動させます。 マイクロ流体の抵抗力に関しては、ナノ粒子は主チャネルの長さに沿って移動する傾向があります。 グラフェンナノリボンは、メインチャネルの近くに異なる距離で固定されており、移動するナノ粒子に垂直方向に光学的な力を及ぼします。 これに関して、Si基板上のhBN層に埋め込まれたサブチャネルは、特定のナノ粒子サイズおよびインデックスの主経路から生体粒子を逸脱させます。 入射光の最大 900 倍の電場増強を伴う強力なホットスポットが、グラフェン リボンの内部および周囲に実現されます。 グラフェンナノリボンとメインチャネルの間のギャップ距離を調整することで、特定のサイズの個々の粒子を他の粒子から分離し、それを目的のサブチャネルに誘導することができます。 さらに、チャネル間に大きなギャップがある構造では、粒子が受ける電界強度が弱く、ナノ粒子の検出、捕捉、操作には不十分な光学力が低下することを実証しました。 グラフェン リボン内の電場強度の変化に関連するグラフェンの化学ポテンシャルを変化させることにより、構造パラメーターを一定に保ちながら、ナノ粒子の選別における調整可能性を実現しました。 実際、印加されたゲート電圧によってグラフェンのフェルミ準位を調整することにより、任意の半径を持つナノ粒子が迅速に選別されます。 さらに、提案された構造が屈折率に基づいてナノ粒子を分類できることを示しました。 したがって、この光流体ピンセットは、小さなサイズのがん細胞やウイルスなどの生体粒子を簡単に検出できます。

マイクロ流体および光流体システムの開発は、物理学、生物学、化学、医学、フォトニクスなどのさまざまな分野で革命を引き起こすでしょう。 このような流体システムのユニークな特性には、高速かつ非破壊的な性能、低コスト、高効率、複数の用途、コンパクトな設置面積などがあります。 また、マイクロ流体細胞選別システムは、細菌細胞選別のための流体の界面動電的流動化 1,2 や誘電泳動力 3 など、細胞の動きや流れを能動的に制御するさまざまな方法で大きな注目を集めています。 それにもかかわらず、非常に強力な磁場、低速、およびバッファーの不適合下での細胞の脆弱性により、従来のマイクロ流体設計の効率が損なわれます。 流体力学的な流れ制御で細胞を操作および選別する別の技術は、オンチップまたはオフチップに基づいており、高電場下での細胞の脆弱性が少ないため、生細胞を選別するために利用されます。 ただし、この方法には、機械式スイッチのサイクル時間が遅いことと、各サイクルでの流体の量が比較的多いという欠点があります4,5。

この研究分野では、細胞の捕捉と操作のための光ピンセットが Ashkin らによって初めて導入されました。 光の運動量の変化から生じる集束レーザービームの放射圧力は、物理的接触なしに単一の細胞または粒子を流体媒体内に捕捉または押し込むことが研究されてきました。 粒子に加えられる力は、粒子のサイズと光学特性、および周囲の流体媒体によって異なります。 この光誘導法は、マイクロ流体媒体における細胞選別ネットワークへの新たな有望なアプローチを切り開いた。 最初の単一細胞選別システムは 7 に導入され、課された光学力によって単一細胞を捕捉または選別できるようになりました。 したがって、この技術は、その非侵襲性と単一細胞で動作する能力に関する前述の問題を解決しました。

文献8に記載されている従来の光ピンセットの動作原理は、光遠距離場相互作用に基づいています。 これらのピンセットでは、大きな開口数 (NA) 対物レンズの焦点スポットが長い経路に沿って使用され、遠距離でより効果的です。 ただし、このようにトラップ経路が長くなると、欠点が生じます。 第一に、単一分子の動的応答を観察することは不可能であり、第二に、回折限界によりこれらのピンセットのサブ波長設計が制限されることです。 したがって、この制限を解決するために、近接場またはエバネッセント波に基づく光ピンセットが開発されました9。 光ピンセットの場合、ガラスと水の界面など、屈折率の異なる 2 つの媒体の界面で微粒子を操作および捕捉するには、エバネッセント場の光力が適切であることが実証されています。

それにもかかわらず、そのようなエバネッセント波は、ナノ粒子を捕捉して操作できるほど強力ではありません。 したがって、近接場増強を改善するために、表面プラズモン波 (SP) を励起するために金属チップまたはナノアパーチャが使用されています。 しかし、ナノメートルサイズの単一細胞を移動させる能力にもかかわらず、金属チップ内に誘導された表面プラズモンにより、莫大な吸収損失が生じ、トラッピングの安定性が低下します10、11。

ここ数十年、センサー12、13、14、15、16、変調器17、18、光検出器19、20、21、22、23など、グラフェンプラズモニックベースのアプリケーションが大きな注目を集めてきました。 特に近年、光ピンセット (PT) 25、26、27、28、29、30、31 でのグラフェン プラズモニクス アプリケーションが前述の欠点に対処するために導入され、ナノ粒子を選別するための光流体システムで利用されています。 たとえば、in25では、アクティブグラフェンプラズモニックピンセットと、半径5〜50 nmの範囲のサイズ/RIベースのナノ粒子の捕捉および選別が提案されています。 この構造は、4 ～ 8 μm の中赤外周波数範囲のレーザー ビームで照射され、その波長と強度は選別機能のためにも一定に保たれます。 この構造の各単位セルは、SiO2 に埋め込まれた金属ナノリング上のグラフェン層で構成されています。 リング内部では、プラズモニック構造における従来の鋭いエッジを必要とせずに、150 もの高い値に達するフィールド増強を伴う強力なホットスポットが得られます。 広帯域の光吸収、高い電気伝導率と熱伝導率、超高速の電荷キャリアダイナミクス、ゲート調整可能な電荷キャリア密度などの優れた光電子特性を備えた二次元材料であるグラフェンは、プラズモニック構造を設計するための金属製の同等品に代わる有望な代替品です。 しかし、グラフェンの独特の特徴は、各グラフェン原子と周囲の媒体との相互作用に起因して、その基板に対して脆弱です32。

グラフェンの性能を向上させるために、これまでにグラフェン用の Co33、Ni34、Ru35、Pt36、SiC37、38、SiO2 などのさまざまな基板が研究されてきました。 報告によると、従来の広く使用されているグラフェン基板としての SiO2 は、荷電表面状態、不純物、基板表面粗さ、表面光学フォノンの散乱によるキャリア移動度の低下などの問題に対処していることが示されています。 したがって、グラフェンベースの構造には、その固有の特性を制限することなく基板が必要です。 一方、研究では、グラフェン基板として有望な特徴を持つ (六方晶系窒化ホウ素) hBN が他の材料を上回る可能性があることが示されています 32,39,40。

ディーンら。 は、大幅な改良を加えた hBN 基板を使用した最初のグラフェンベースのトランジスタを実証しました 40。 この改善は、グラフェンとその hBN 基板間の低い格子不整合に関連する表面不純物のより高度な減少によるグラフェンの移動度に由来します。 グラフェン/hBN の格子不整合はわずか 1.7% であり、SiO240 などのグラフェンの従来の基板に比べて 10 分の 1 です。 hBN の表面は平坦で、ダングリングボンドがなく、hBN 表面にトラップ電荷がないため、hBN は 2D グラフェン シートに最適な基板になります 41。 キャリア移動度が高いと、プラズモン波の伝播とグラフェンの光学応答が向上します 32,41,42。 さらに、hBN は、高温安定性、耐食性、かなりの光吸収 43、中性子捕獲界面、超長いキャリア寿命 39、および顕著な負の電子親和力 32、40、44 などの優れた物理的特性を備えています。 hBN/グラフェンサンドイッチのユニークな特徴は、SiO245などの従来の基板と比較して、グラフェンの基板としてhBNを使用するグラフェンプラズモニクスファブリーペロー波干渉計光検出器19で徹底的に研究されています。 この研究では、SiO2 の代わりに hBN を使用すると、光検出器の応答性が 10 倍以上に達し、さらに hBN 上のグラフェン移動度が高いため、光検出器の帯域幅と光検出速度が大幅に向上することを示しました。 ただし、この材料の 2D 性質により hBN を使用すると、グラフェンの特徴にいくつかの不規則性が生じますが、これは以前の研究で完全に研究されています 46。

この研究は、hBN に埋め込まれたグラフェン ナノリボンで構成された新しい構造を提案し、半径 2.5 ～ 50 nm の範囲のナノ粒子を捕捉し、R = 2.5 nm 以下のナノ粒子を選別します。 ナノ粒子操作の主なメカニズムは、グラフェン表面に関する平行偏光の入射光によるグラフェン プラズモンの励起に依存しています。 追加の光学力は、液体抗力に対して垂直なグラフェン ナノリボンを介してナノ粒子に作用します。 液体内で移動するナノ粒子は、垂直方向 (Fx) に加えられた光学力に応じてメイン チャネル内の元の経路から逸脱し、電場が大幅に制限されている隣接するナノリボンに向かって方向を変えます。 グラフェンナノリボン上の電場のホットスポットは、入射ホットスポットの900倍の大きさです。 グラフェン ナノリボン上の電場の強化は、グラフェンの化学ポテンシャルに非常に敏感です。 したがって、ゲートバイアスとメインチャネルとグラフェンナノリボン間の最適化されたギャップ距離を正しく選択することで、ナノ粒子に対する垂直（x）方向の光学力を調整できます。 したがって、ナノ粒子を望ましい方向に偏らせることで、ナノ粒子を出口分岐に向けることができます。 グラフェンリボンの共鳴波長は、グラフェンのフェルミ準位を調整することによって調整され、提案された光流体システムの動作波長間隔を決定できるようになります。 最後に、このプロセスを繰り返すことで、目的のサイズまたは屈折率を持つ個々の粒子が選別され、出口分岐に向けられます。

図 1 は、提案された構造の 3D 概略図を示しています。 幅60 nm、長さ500 nmのグラフェンリボンがhBN層に埋め込まれています。 hBN層はグラフェンナノリボンの上部と下部に固定されています。 スペーサー層としての hBN は、グラフェン リボンを Si から隔離し、底部のグラフェン ゲートとして機能し、マイクロ流体チャネル内の構造の上部でのナノ粒子の崩壊も防ぎます。 上部および下部のhBN層の厚さは30 nmですが、図1aの断面図に見られるように、マイクロ流体チャネルの内側ではその厚さは5 nmに減少します。 ターゲットナノ粒子は、半径が 2.5 nm ～ 50 nm の範囲の n = 1.57 のポリスチレン球であると想定されます。 流体媒体は、n = 1.33 の水であると考えられます。 マクスウェル応力テンソル (MST) 法を使用した電磁波シミュレーションを実行して、課される光学力を数値的に計算します。 図1bに見られるように、一次チャネルは液体とともにナノ粒子が押し込まれる場所です。 選別メカニズムは、最大サイズの粒子から開始されます。 たとえば、10 nm から 2.5 nm 未満までの異なる半径を持つ多様なナノ粒子の経路が表現されています。 大きな粒子が受ける力は、小さな粒子よりも大きいことが示されています。 したがって、最初のナノリボンは、10 nmの粒子によって感知される巨大な力により、他のギャップよりも大きなギャップサイズで第1のサブチャネル上に固定されます。 同様に、5 nm の粒子を選別するためのギャップは、10 nm サイズの粒子のギャップよりも小さく、2.5 nm サイズの粒子のギャップよりも大きくなります。 提案された構造の上面図を図 1b に示します。

(a) 光流体ナノ粒子選別装置の 3D 概略図、(b) 提案されたピンセットの上面図。

図1bから、ナノ粒子の選別アルゴリズムを段階的に見ることができます。 ステップ 1 では、すべての粒子がメイン チャネルの中心から y 方向に入り、最初のグラフェン ナノリボン (GR1) を通過した後、すべての粒子は図の破線で示すようにリボンの中央に配置されます。これは、ＧＲ１のｘ方向（Ｆｘ）の垂直力の結果として生じる。 ナノ粒子は、液体の力の影響を受けて、x 方向に偏ることなく、y 方向に動き続けます。 ただし、粒子が y 方向に移動し、サブチャネル グラフェン リボン (GR2) に近づくと、粒子は GR2 によって加えられる x 方向の勾配力を受け、特定の (より大きな) 粒子の偏差が生じます。 x方向のナノ粒子。 大きな粒子は x 方向により強い力を感知するため、大きな粒子の偏差は小さな粒子よりも大きくなります。 したがって、より大きな粒子は GR2 に向かって経路を変更し、メイン チャネルから除去されます。 GR2 (後述) との相互作用により、ナノ粒子が感じる力の Fx 成分はゼロになりましたが、ナノ粒子を出口に向かって押す Fy がまだ残っています。1.

ステップ 1 で大きな粒子を選別したにもかかわらず、小さなナノ粒子も x 方向の力を感じ、メイン チャネルの中心からわずかなずれが生じたことは言及する価値があります。 したがって、別のグラフェン ナノリボン (GR3) がメイン チャネルに配置され、望ましくない偏向をメイン チャネルの中心に押し戻します。

同様にステップ 1 で粒子がメイン チャネルの中心に安定すると、Fx はゼロになりましたが、液体の力により依然として y 方向に移動します。 粒子が GR4 に近づくと、10 nm の粒子を選別した後の大きい方である半径 5 nm の粒子が巨大な -Fx を感じ、10 nm のナノ粒子と同様にメイン チャネルから逸脱し、GR4 によって選別され、2 番目のサブチャネル内を移動し続けます。アウトレット２．

ステップ 3 では、メイン チャネルに残ったナノ粒子はわずか 2.5 nm であり、2.5 nm よりも小さいです。 したがって、最大のナノ粒子はメインチャネルのメインパスから逸脱し、x 方向の GR5 によってトラップに落ちますが、他のナノ粒子と同様に、y 方向には自由で、出口に向かって移動し続けます。

ステップ 4 では、ナノ粒子のサイズが非常に小さいため、望ましくない偏差がほぼゼロであるため、メイン チャネルに別のグラフェン ナノリボンを確立する必要はありません。そのため、R < 2.5 nm の非常に小さいサイズの残りのナノ粒子は、次の方向に移動し続けます。アウトレットへ。 これは、主経路の端を、主チャネル内のマイクロ流体サンプル内に残っているナノ粒子への別の出口とみなすことによって図４に示されている。

この設計のもう 1 つの注目すべき特徴は、粒子サイズが小さくなるにつれて、小さな粒子が電流経路から逸脱するのに十分な Fx を感知するまで、リボンとメイン チャネルの間のギャップが小さくなることです。 一方、このギャップが小さすぎると、粒子の偏りが非常に大きくなり、リボンが粒子を捕捉できなくなります。 同様に、ギャップが大きすぎる場合、粒子 Δx は無視できる程度になり、メイン チャネル内を移動します。

光学解析では、0.6 mW/μm2 の一定強度を持つ全場散乱場 (TFSF) 平面波源を考慮します。 このソースは、構造の表面に垂直な伝播方向でグラフェン表面に沿って偏光していると考えられます。 シミュレーションでは、有限差分時間領域 (FDTD) 法と完全一致層 (PML) が全方向に採用されています。 シミュレーション ドメインの高さ (z 方向) は 5 μm で、平面波源はグラフェン表面の 2 μm 上に配置されます。

グラフェンは FDTD 解析で 2 次元シートとしてモデル化され、45,47 によれば、その表面導電率はランダム位相近似 (RPA) によって記述され、次式で与えられます。

ここで、ħ は換算プランク定数、T は温度、ω は角周波数、μc は化学ポテンシャル、Γ はエネルギー εσ に依存しないと仮定される現象論的散乱率、fd (εσ) はフェルミディラック分布関数。 グラフェンの表面導電率と化学ポテンシャルの実数部と虚数部を図 2 に示します。

(a) グラフェンの表面導電率対波長および化学ポテンシャル (µc) の実数部および虚数部、(c) ゲート電圧に対する化学ポテンシャルの変化、およびグラフェン表面の総電荷キャリア密度とゲート誘起電荷キャリア密度。

平行平板コンデンサと同様に、ゲート電圧がコンデンサのもう一方のプレートである Si に印加されるため、電荷キャリアはグラフェン シートに蓄積されます。 ゲート電圧によって誘起される電荷​​キャリア密度は、ng = Cg (Vg-Vdirac)/q で求めることができます。ここで、Cg はゲート容量、Vdirac はグラフェンの Ef = 0 に対応する印加ゲート電圧、Vg は印加電圧です。ゲートまでの距離、q は単位電荷です。 グラフェン内に電荷キャリアが蓄積するとフェルミ準位がシフトするため、このシフトとゲート電圧の関係は式 (1) で計算できます。 (2)。

この式において、ε0、εr、dox はそれぞれ真空の誘電率、誘電体の誘電率、誘電体の厚さです46、48。 図 2c は、ゲート電圧関数としてのグラフェンの化学ポテンシャルのシフトを示しています。 挿入図は、グラフェン表面の総電荷キャリア密度とゲート誘起電荷キャリア密度を 1 つのコンデンサ プレートとして表しています。 私たちの以前の研究19では、FEM法と平行平板コンデンサモデルを使用したグラフェンベースのデバイスの電磁解析がより詳細に説明されました。

所定のナノ粒子選別装置では、hBN は、式 (1) から得られる誘電率関数の実数部と虚数部が平行および垂直である異方性バルク材料としてモデル化されます。 (3)。 この材料は、その双曲性に関連する 2 種類の IR 活性フォノン モードを備えたファン デル ワールス結晶です 39。

ここで、m = ⊥, //、ϵ∞,⊥ = 4.87、ϵ∞,∥ = 2.95、Γ⊥ = 5 cm−1、Γ∥ = 4 cm−142,43,49,50。 波長範囲の関数としての hBN 異方性誘電率の実数部と虚数部も図 3 に示しています。両方向の誘電率の虚数部はほぼゼロです。 したがって、hBN はこの波長範囲で無損失の誘電体材料として機能し、グラフェン リボンの完璧な基板として機能します。 ωTO = 780 cm−1 および ωLO = 830 cm−1 の面外フォノン モード、および ωTO = 1370 cm−1、ωLO = 1610 cm−1 の面内フォノン モード (ϵ⊥ < 0、ϵ∥) > 0) は 42 から抽出されます。 また、Siの誘電率は51から取得され、図3cに示されています。 明らかなように、波長 3 ～ 6 µm の範囲では、誘電率の実数部は 0.1 だけ変化し、虚数部は常に約 0 です。

hBN 異方性誘電率の実数部 (a) と虚数部 (b) (c) 波長の関数としての Si 誘電率の実数部と虚数部。

グラフェン-hBN スタックは、52 で説明されているように、機械的に劈開された厚い hBN 結晶上にグラフェンをドライ転写することによって作成できます。 hBN 表面上にグラフェン ナノリボンを作製するには、hBN 基板上にグラフェンを堆積するための機械的転写法 52 を使用できます。これは、グラフェンを 1 つの基板から別の基板 (この場合は hBN フレーク) の正確な位置に転写する特別な方法です。 この方法は、多層グラフェンナノリボンの製造に使用できます53。 この方法は水分の残留を極力少なくするため、「ドライ転写法」と呼ばれています。 私たちのニーズに合わせてドライ転写方式を採用していただきました。 ドライ転写法は、図に示すように主に 4 つのステップで構成されます。ステップ A では、PMMA (グラフェンを搭載) が、PMMA 側に両面テープを使用してチップに取り付けられたプラスチックの窓に吊り下げられます。 次にステップ B では、犠牲 PVA フィルムを DI 水に溶解して、PMMA フィルムを基板から剥離します。 グラフェンは PMMA の上にあるため、水と接触することはありません。 ステップ C では、PMMA 膜をアルミニウム製の転写スライドに接着し、これを改良したマスク アライナーにクランプします。 転写プロセス中に、hBN 含有基板をホルダーに固定します。 ステップ D では、光学マスク マイクロマニピュレーターを使用して、グラフェン フレークを hBN 結晶に位置合わせし、ポリマー側を基板上に下げます。 ポリマーが基板に触れると、SiO2 基板と強く接触します。 次に、マスク アライナーの窒素バルブをオフにし、ホルダー基板とそれに付着した PMMA ポリマーを下に下げます。 最後に、ターゲットの hBN フレークを含む基板を 110 ℃ に設定した特注のヒーター上に置き、グラフェンと hBN の間の接着を少なくとも 10 分間強化しました。 次に、サンプルを冷却し、PMMA をアセトンとイソプロパノール (IPA) で除去します。 有機溶剤を使用した化学洗浄では常に残留物が残るため、サンプルもアニールされます。 この段階では、ガス環境を形成しながらチューブオーブン内でサンプルを 400 ℃までゆっくりと加熱し、そこで約 3 時間アニールしてから室温までゆっくりと冷却します。 この処理は、転写物からポリマー残留物を除去するのに非常に効果的です。

この製造方法では洗浄ステップが 1 つだけ必要なため、気泡やシワがほとんどない hBN 上のグラフェンのデバイスを迅速に準備できます。 hBN 上のグラフェン デバイスの電気輸送測定では、SiO2 上のデバイスよりもほぼ 1 桁優れた移動度とキャリアの不均一性が得られます。

光ピンセットの原理は、光には運動量があるという観察に基づいています。 散乱力と勾配力は、光学力の 2 つの最も一般的な形式です。 散乱力はフォトニック運動量の変換から生じますが、勾配力は光場の分布が不均一な場合に発生します。 しかし、レイリー粒子 (a⟪λ) では散乱力は無視できます。 まず粒子に作用する光学力を評価するために、粒子表面に MST を積分します54。 加えられる平均光学力は次の式で与えられます。

ここで、n は粒子を囲む表面 S の外側に向かうベクトルの法線単位であり、TM は式 (1) で得られるマクスウェル応力テンソルです。 (5):

ここで、εT と µT は媒体の誘電率と透磁率を表し、E と H は電界強度ベクトルと磁界強度ベクトルです。 r と t はそれぞれ位置ベクトルと時間を表します。

粒子がエバネッセント場によって導かれ、流路内の平面基板に沿って移動し、粒子の半径と基板からの距離に応じた散乱力によって押されると、次のように説明されるストークス抵抗 55 が発生します。

ここで、μf、v、a、h はそれぞれ、部屋 56 で 0.89 mPa.s とみなした水の粘度、粒子速度、粒子半径、粒子の表面と中心の間の距離です。

前に説明したように、グラフェンのフェルミ準位が増加すると、プラズモニック効果がより強固になり、リボン表面の電場が強化されます。 図 4a は、20 nm の粒子が感じる全力とグラフェンの化学ポテンシャルおよび入射光の波長を表しています。 総力が 4 ～ 4.5 μm の波長範囲および 1 ～ 1.3 eV のグラフェンの化学ポテンシャルで最大値に達することは明らかです。 粒子が感じる最大の力は、共鳴波長 4.26 μm、グラフェンの化学ポテンシャル 1.15 eV で発生します。 図4bは、グラフェンの化学ポテンシャルの関数としての電場の増強と共鳴波長の変化を示しています。 共鳴波長 4.26 μm での電場の大きさは、ソース電場の 1800 倍になります。

(a) グラフェンの化学ポテンシャルと入射光の波長の関数として、半径 20 nm の粒子が感じる全力 (b) グラフェンの化学ポテンシャルに対する電場の増強と共鳴波長の変化。

図4bによると、約1.2 eVのグラフェンの化学ポテンシャルで、電場はグラフェンリボンの表面で最大値に達します（断面図）。 ただし、グラフェンの化学ポテンシャルは 1.25 eV まで増加するため、電場はゼロに達するまで減少し、グラフェンの光学特性は消失します。 したがって、ナノ粒子に影響を与えるグラフェンリボンは存在しません。

ここでは、ソーターの機能を解析するためのチャネルが 2 つだけの構造を想定します。 これらのチャネルの 1 つはメインチャネルで、もう 1 つは明確なギャップを持って基板に位置し、その幅は x 方向に 120 nm です。 図 5a は、メイン チャネルの中心に固定されたさまざまなサイズのナノ粒子に作用する Fx を示しています。ここで、2 番目のチャネルのグラフェン リボンはメイン チャネルから 117 nm のギャップを持っています。 粒子が大きいほど、より大きな力を受けます。 図5aでは、R = 15、20、および30 nmの粒子について、Fxはグラフェンリボンのプラズモニック共鳴波長である4.44μmの一定の光源波長に対して計算されます。 サイズが異なるナノ粒子の場合、μc の値は一定です。 図 5b は、グラフェンの化学ポテンシャルを 1.15 eV に固定した場合の、同じナノ粒子に加えられる力と入射光の波長の関係を表しています。 入射光の波長が 4.44 μm のときに電界閉じ込めが最大値に達することがわかります。 この図は、粒子にかかる力は粒子のサイズに大きく依存しますが、共鳴波長は粒子のサイズによって変化しないことを示しています。

R = 15、20、および 30 nm の粒子の Fx (a) λ = 4.26 μm、μc が 0.8 ～ 1.7 eV、(b) λR が 3.8 ～ 4.7 μm、μc = 1.25 eV の場合。

図 6a はグラフェン表面上の全電場を示し、図 6b はグラフェン リボンの xz 面上の全電場を示します。 側線端の電場は 1500 倍に大幅に増加します。 グラフェンリボンは共鳴波長でオン状態になります。 図6a、bに示すように、リボンの中心と中央の2つの側端の磁場勾配は他の部分よりも高く、リボンの両側で最大値に達します。 電場のホットスポットがリボンの端に形成されます。 図6c、dは、さまざまな位置での光力の方向とともに電場プロファイルのx成分とy成分を表しています。 電場の y 成分が x 成分より小さすぎることがわかります。 したがって、粒子は y 方向に沿って小さな光学力を受けますが、これは光学力の他の成分と比較して無視できます。 その理由は、線源が x 偏光であり、グラフェン表面に対して垂直であるためです。

上面図での電場の全成分 (a)、全電場の断面図 (b)、上面図での電場の x 成分 (c)、および電場の y 成分を表します。上面図からの電場 (d)。

図 7b は、グラフェン リボンに対して垂直に移動するときに 20 nm 粒子に生じる全方向の光学力を表しています。 見てわかるように、粒子がナノリボンに向かって移動するほど、より大きな力を感じます。 ナノ粒子がグラフェンナノリボンの両側に到達すると、Fx には 2 つのピークがあります。 一方、リボンの中心では、構造の対称性により Fx はゼロになります。 粒子がナノリボンを横切るとき、Fx は負になり、粒子をリボンの中心に向かって引き戻し、そこで捕らえられます。 Fzの場合、それは常にナノ粒子を構造の表面に引っ張る反対の力であり、Fxとは異なり、その力はリボンの中心で最大になります。 さらに、図7aに示すように、固定x = 0でナノ粒子がリボンから一定のギャップでy方向に沿って移動する場合、FxとFzはリボンの中心で最大値になります。 さらに、Fy は y 方向ではほとんど無視できます。 ここでは動的解析がまだ調査されていないこと、および図はあらゆるサイズの粒子がナノリボンによって捕捉される可能性があることを示していることに言及する価値があります。 提案されたシステムの動的状態については、次のセクションで詳しく調査します。

R = 20 nm の粒子が、(a) x = 0 に固定され、G = 117 nm でチャネルに沿って移動する場合、および (b) 粒子が y = 0 に固定され、G = 117 nm でチャネルの幅を移動する場合に感じる力。 G = 117 とそのトラップの可能性。

ナノ粒子とグラフェンリボンの間のギャップは、メインチャネル内を移動するナノ粒子が受ける光学力に大きく影響します。 それらの間のギャップが減少すると、加えられる力が増加します。 図 8b は、5 つのさまざまなナノ粒子を x = y = 0 に固定した場合のギャップと Fx の割合を示しています。この図は、ナノ粒子とリボンの間の距離が 10 nm から 170 nm に増加することで力が減少することを示しています。 さらに、グラフェンナノリボンの幅と長さによって電場が強化され、ナノ粒子の及ぼす力が影響を受ける可能性があります。これを図8aに示します。 幅 30 ～ 120、長さ 100 ～ 700 で半径 20 nm のナノ粒子の力を計算すると、幅 = 60 nm、長さ 500 以上でより高い力が達成されることがわかります。 W = 60 nm で、ナノ粒子に作用する Fx は x 方向に最大値を持つことがわかります。 さらに、粒子サイズと光学的力によって、入口内のマイクロ流体の流れによって引き起こされるナノ粒子が感じる抵抗力が変化する可能性があります。 図８ｃは、抗力と粒子サイズとナノ粒子が感じる力のｘ成分との関係を表す。 ここでは、ギャップは 117 nm に固定されています。 パーティクル サイズを大きくすると両方の力が増加し、パーティクル サイズに応じた FX の変化により、サイズに基づいてパーティクルを分類できます。

Fx (a) R = 15 nm 粒子 L = 500、w 30 ～ 120、w = 60 nm、L 100 ～ 700 (b) R = 10 ～ 30 nm、G 10 ～ 170 nm (c) R = 5、10、15、20、25、および 30 nm の粒子のドラッグと Fx。

我々は、ナノ粒子の操作に影響を与えるパラメータを静的に調査しました。 以下では、動的構造シミュレーションが評価され、設計された構造に関するさらに興味深い情報が得られます。 ここでは、さまざまなギャップとサイズの時間に関するチャネルに沿った粒子の動きを調査します。 ギャップの変化はナノ粒子上に誘導される Fx に影響を与えるため、ナノ粒子は異なる軌道を経験します。 ただし、ギャップが最適化された値に固定されると、ナノ粒子はリボンの上に捕捉されます。 対照的に、ナノ粒子はギャップが大きいメインチャネルで動き続けます。

図 11 は、半径 10 nm、ギャップ = 117 nm で捕捉された粒子の動的シミュレーションを表しています。 パーティクルがリボン領域に到達するときの x 成分の力には、正の値と負の値があります。 誘導力の符号が変化しても、粒子は x 方向には動きません。 しかし、粒子が抗力によって前方に移動すると、Fx が増加し、粒子はメイン チャネルから外れてリボンに向かって移動します。 ギャップが小さい場合、Fx は高い値に達します。

図 9b と同様に、粒子は粒子の運動量によってリボンを通過します。 この力によって粒子がリボンに向かって引き戻されます。 この動きは、力が減衰してゼロで一定になるまで続きます。 比較すると、時間領域での粒子の力と位置を示す図11a、bは、Fxが粒子のx方向の動きを減衰させて一定になった0.36μm付近で実現できます。 言い換えれば、リボンの電磁場がそれを捕らえます。 粒子が捕捉された後、粒子は図 8 に示す抗力に従って y 方向に沿って移動します。粒子には x 方向の力が及ばないため、x 方向は 161 nm に固定され、この特定の粒子を分類することになります。メインチャネルのより小さな半径から半径を大きくします。 図 9c、d は同じ粒子を表していますが、ギャップが G = 125 nm と大きくなっています。 0.4 μS で示されているように、Fx は正の最大値を持ち、これは粒子が + x 方向に力を感じたことを意味します。 ただし、大きなギャップと粒子に加わる力が小さいため、粒子の位置は x 方向に大きな変化はなく、メイン チャネル内を移動し続けます。

(a、b) それぞれ R = 10 nm および G = 117 nm のナノ粒子に対する時間の関数としての力と位置。 (c、d) それぞれ R = 10 nm および G = 125 nm のナノ粒子に対する時間の関数としての力と位置。

特に、大きい粒子がソートされると、小さい粒子はそのメイン パスから外れます。 しかし、捕捉された粒子に比べてFxが小さいため、図9に示すように、粒子はメインチャネルに残ります。逸脱した不要な粒子をメインチャネルの中心から引き戻すには、 図1bからわかるように、メインチャネルの中心に別のリボンを設定します。これにより、すべて未選別の粒子がチャネルの中心に再び固定されます。

図 10a ～ f は、半径 15、20、および 30 nm のより大きなナノ粒子の時間領域シミュレーションを表しています。 図１２ａから分かるように、１５ｎｍの粒子は、ｘ＝１５５ｎｍ、Ｇ＝１２５ｎｍであるリボンの中心に完全に捕捉されている。 この場合、R = 10 nm と比較して粒子のサイズが大きいため、Fx は定常状態に達するまでにより多くの時間を要します。つまり、図によれば、粒子はリボンの中心で捕捉されるまで 2 ～ 3 回リボンを通過します。 0.45 μs 後に 10a の粒子が定常状態に達し、リボンの中心に捕捉されます。 Fz は常に負の値ですが、時間の経過とともに顕著に変化します。 その理由は、リボンの中心で Fz が最大値に達するため、粒子がナノリボンの中心を通過するたびに Fz がピークになるためです。 図 10c、d は、R = 20 nm の粒子の動的応答を表します。 見てわかるように、t = 0.48 µs 後、粒子は定常状態に達し、リボン x = 170 nm の中心に捕捉されます。 図10e、fは、G = 170 nmの場合のR = 30 nmの粒子の動的応答を表しています。 半径 20 nm と 30 nm の粒子を比較するとわかるように、粒子が大きいほど減衰に時間がかかり、減衰状態に達するまでにリボンを通過する回数が多くなります。 図 10f から、t = 0.4 μs で粒子が固定 x = 200 nm で捕捉されていることがわかります。

(a、b) R = 15 nm および G = 125 nm のナノ粒子の力と位置。 (c、d) R = 20 nm および G = 140 nm。 (e、f) R = 30 nm および G = 170 nm。

(a) および (b) R = 2.5 nm および G = 55 nm、および (c)、(d) R = 5 nm および G = 90 nm のナノ粒子の力および位置対時間。

この構造の注目すべき特徴の 1 つは、小さな粒子を分類することです。 図 11 に示すように、リボンを G = 90 nm および G = 55 nm に固定すると、半径 5 nm および 2.5 nm の粒子がそれぞれ捕捉されます。 メイン チャネルで 2.5 nm のナノ粒子を選別することにより、半径 2.5 nm より小さい粒子だけが残り、メイン チャネルの出口に向かって移動します。 図 11 は、リボンをメイン チャネルに近づけることによって、小さなナノ粒子をどのように迅速に選別できるかを示しています。 上で議論したように、小さなナノ粒子は、大きなナノ粒子と比較して小さな力を感じました。 したがって、小さな粒子を選別するには、リボンを小さな隙間で固定する必要があります。 図11aからわかるように、半径2.5 nmの粒子は、リボンをG = 55 nmで固定することによって、主経路から逸脱し、x = 85 nmのリボンの中心に捕捉される可能性があります。 上で説明したように、粒子はより大きな粒子と比較してより速く移動します。 したがって、t = 0.215 µs ですぐにトラップされます。 この時間が経過すると、粒子の x 成分は固定され、y 成分は構造の端とその出口に到達するまで、より広範囲の値に向かって移動し続けます。 同様に、図 11c、d に示されている 5 nm 粒子の動的応答。より小さな粒子でわかるように、時間の関数としての力は 1 つの正弦波パターンのみを持ちます。 それにもかかわらず、図11a、bにそれぞれ示されている時間に関する位置図では、正弦波の動作はもはや観察されません。 その理由は、小さな粒子の質量が小さいためです。 したがって、この物品の運動量も小さく、リボン上の粒子速度に打ち勝ち、粒子を捕捉しやすくなります。 t = 0.32 µs 後、リボン ギャップが 125 nm の x 成分で G = 90 nm に固定されると、5 nm の粒子がトラップされます。

ナノ粒子の x に対するトラッピングの力とポテンシャル (a) R = 5 nm および G = 90 nm (b) R = 10 nm および G = 117。

図12a、bは、それぞれR = 5 nmおよびR = 10 nmの場合のx方向のナノ粒子の力とトラップ位置エネルギーを表しています。 見てわかるように、捕捉位置エネルギーは両方の粒子で 10 KBT より高くなります。 一方、電位化学ピークは両方の粒子の G に等しい 120 および 90 nm 付近にあり、これはトラップ電位がリボンの左側で最大値を持つことを意味します。 同様に、潜在的な化学ピークにおける力の変化の兆候は、リボン Fx の左側の粒子の経路がリボンに引き戻そうとするとき、粒子速度による初期の運動量に打ち勝つためにより多くの負の力が必要になることを意味します。 両方の図から、粒子の初期運動量に起因して、力の負の符号が正の符号よりも大きいことが明らかです。

図 13 は、トラップされた粒子からの粒子変位が 5 nm 小さい、閾値ギャップでのナノ粒子の時間に沿った経路を示しています。 図13aに示すように、R = 5の粒子はメインチャネルから完全に逸脱しました。 対照的に、R = 2.5 nm の小さい方の変位は無視できます。 しかし、粒子径が大きくなると、小さい粒子の変位も大きくなります。 それは図13bに示されており、R = 10 nmの粒子がメインチャネルから逸脱していますが、5 nmの粒子の変位は約15 nmです。 しかし、それはメインチャネルに残り、次のステップでチャネル経路上に置かれたリボンがそれを中心に引き戻します。 図 13c は、ずれた R = 15 nm ナノ粒子が時間とともに移動する経路を表しています。 微小な粒子の偏差は、その x 成分を大幅に変化させるのに十分ではなく、望ましくない粒子の変位は、10 nm の粒子の場合、わずか 13 nm です。 同様に、図 13d では、R = 20 nm の粒子が移動する経路が示されており、望ましくない逸脱粒子の変位は 25 nm で、メイン チャネルに残ります。

(a) R = 2.5 および 5 (G = 90 nm の場合) (b) R = 5 および 10 (G = 120 nm の場合) (c) R = 10 および 15 (G = 125 nm の場合) (d) R = 15 および(e)はG = 140 nmの場合の図20であり、(e)はメインチャネルに位置するグラフェンナノリボンが存在する場合の(d)と同様にR = 15および20 nmの動的応答を表します。

図13dに示すように、Gthを140 nmに固定することによってR = 20 nmがメインチャネルから選別されましたが、R = 15 nmの半径を持つより小さい粒子は、Δx = 25 nmの望ましくない偏差を所有します。見てわかるように、それはメイン チャネルの端に達していますが、これは望ましくないことです。 図 13e は、メイン チャネルに配置されたグラフェンがこの問題をどのように解決するかを表しています。 したがって、メインチャネルにおけるグラフェンナノリボンの機能がここではっきりとわかり、R = 15 nm ナノ粒子が望ましくないディボーションパスで移動するのを防ぎます。 (補足情報の図 3 を参照してください)。

私たちは、操作におけるナノ粒子の屈折率 (RI) 変化の影響を分析しました。 ナノ粒子の屈折率を下げると、中間の屈折率とナノ粒子の差が小さくなり、電磁場が弱まり、ナノ粒子にかかる力が減少します。 図１４ａ、ｂが示すように、ＲＩが１．５７から１．５に変化すると、閾値ギャップはナノ粒子を捕捉できなくなる。 これに加えて、図 14c は、半径 R = 20、15 nm、および g = 125 nm の粒子の捕捉メカニズムを示しています。 この図では、x 軸は粒子速度の x 成分、y 軸は粒子位置ベクトルの x 成分です。 最初に、ナノ粒子 R = 15 nm がチャネルの中心に位置すると、正の力によって粒子の速度が増加し、粒子がリボン中心の端に移動します。 ただし、粒子が x = 125 nm に達すると、力の方向が逆転し、ナノ粒子を押すのではなく引っ張ることになり、粒子速度が低下します。 負の FX によりナノ粒子が x = 190 nm (リボンの外で x 方向) を通過すると、ナノ粒子はリボンの左側に戻り、負の速度を受けます。 これらのステップを繰り返すことで、最終的に速度方向が逆転し、粒子は正弦波パターンでトラップに落ちます。 R = 15 nm および G = 125 nm の粒子は減衰され、その速度はリボンの中心で予想どおりゼロに達します。 対照的に、図１４ｃの挿入図は、大きなナノ粒子のために選別されていない粒子を示している。 示されているように、粒子は 1 段階の変動を経験しました。 ただし、2 番目のステップでは、R = 20 nm 粒子の高い運動量により、粒子はリボン効果の範囲とその電磁場からリボンの右側と大きな x に向かって逃げます。 したがって、このパーティクルの x 位置は固定できず、サブチャネルから外れてしまいます。 図 13a ～ 図 13e の動的応答のアニメーション形式を確認するには、補足情報を参照してください。

ナノ粒子の屈折率が n = 1.5 の場合、(a) R = 10 および G = 117 (b) R = 5 および G = 90 でのナノ粒子の変位。 (c)R = 15 nmおよびR = 20 nm、G = 125の場合のナノ粒子の速度。

最後に、さまざまな粒子サイズ間の閾値ギャップが調査されます。 図 15a は最終結果を示しています。 この研究では、半径 2.5 ～ 30 nm の部品を考慮しています。 前述したように、粒子が小さいほど安定して捕捉されるためにはより小さなギャップが必要ですが、より大きな粒子にはより大きなギャップが必要です。 また、リボンに近いナノ粒子の数は、より大きな電磁場を観測し、その結果、より大きな力を観測しました。

半径 2.5 ～ 50 nm の選別されたナノ粒子の関数としてのグラフェン ナノリボンの閾値ギャップ (a) と閾値化学ポテンシャル (b)。

私たちが最初に主張したように、提案された構造は、一定のギャップにある 1 つのサブチャネルまたはナノリボンだけでナノ粒子を選別することもできます。 物理的なメカニズムは、以前に調べたしきい値ギャップと同じです。 しかし、ギャップを変化させてナノ粒子にかかる力を制御する代わりに、Si基板にゲート電圧を印加することによるグラフェンの化学ポテンシャルの変化を利用して、各ナノ粒子にかかる力を制御している。 フェルミエネルギーを使用して粒子を分類するアルゴリズムを明確にするために、図4a、bが役立ちます。 図4aから明らかなように、ナノ粒子が受ける光学力はグラフェンのフェルミエネルギーに大きく依存します。 提案された構造のこの姿勢は、ナノ粒子によって明らかな光学力を能動的に制御するための別の柔軟性を与える。 図4aに示すように、ナノ粒子が感じる光学力はμc、約1.15 eVで最大値に達します。 それにも関わらず、μc を 1.15 eV から増減させると光学力は急激に低下しました。 これは、グラフェンの化学ポテンシャルのわずかな変化により、ナノ粒子が感じる光学力の変化が生じることを意味します。 したがって、バイアスされたゲート電圧を調整することにより、適切かつ適切なグラフェン化学ポテンシャルを得ることができる。 図2cは、hBNに埋め込まれたグラフェンナノリボンの化学ポテンシャル（現実値）を印加ゲート電圧の関数として表しています。 図 15b は、メイン チャネルとサブチャネルの間のギャップが 120 nm に固定されている場合の、さまざまなナノ粒子サイズにおける波長の関数としてグラフェンの化学ポテンシャルの閾値を表しています。 さまざまなサイズの粒子を捕捉するグラフェンの閾値化学ポテンシャルを図１５ｂに示す。

しきい値ギャップとそこから得られたグラフを分析することにより、この記事で説明した両方の方法に対して方程式を提案できます。この式では、誤差が 2.5 nm 未満の場合にのみ、しきい値ギャップとグラフェンしきい値のソート用の位置エネルギーが計算されます。得られたすべてのナノ粒子は、所望の半径を有する。 しかし、30、20、15 などの特定の半径を持つ粒子だけではなく、任意の半径に対して、その特定の半径をソートするためのしきい値ギャップとしきい値フォームを簡単に見つけることができます。 式 7 と式 8 はそれぞれ、任意の半径 R のしきい値ギャップと任意の半径 R のしきい値形式を取得するために以下に与えられます。

式では、 図7において、Gthは、特定のギャップ半径Rに対する図1bに示す閾値ギャップを表します。a、b、cの値は一定で、a = 1717、b = 23 × 10–3、c = −1695に等しくなります。 。

さらに、図15bに示すギャップ閾値まで、提案された構造は、固定ギャップでのグラフェンナノリボンの化学ポテンシャルに基づいてナノ粒子を分類することができる。 次の式。 8 は、半径 R の特定のナノ粒子の選別と偏差のフェルミ レベルを表します。

ここで、μc は、半径 R の特定のナノ粒子を選別および逸脱させるためのグラフェン ナノリボンの化学ポテンシャルの閾値を表します。a1、b1、および c1 の値は一定であり、a1 = 43 × 10–3 b1 = 8 × 10– に等しくなります。 3およびc1 = 1.574。

この記事では、hBN 基板に埋め込まれたグラフェン ナノリボンの光学的および電気的利点を利用して、ナノ粒子を操作および分類するための構造を紹介します。 この構造では、粒子を分離するために 2 つの方法が使用されます。1 つはメイン チャネルとリボンの x 方向 (メイン チャネルに垂直) の距離によるもの、もう 1 つはグラフェンの化学ポテンシャルによるものです。 また、提示された構造は半径 2.5 nm 未満の粒子を選別できることも示されており、直径 5 nm 未満のナノ粒子粒子を捕捉して選別できる数少ない構造の 1 つとなっています。 さらに、両方の方法は、提示された構造が液体に入る粒子をその屈折率に従って分類できることを示しました。 提案された構造における両方の方法の主な物理的メカニズムは、チャネル内を移動する粒子にかかる力を制御することであり、これはリボンとチャネルの間のギャップまたはグラフェンの潜在的な化学レベルを通じて実行できます。 提示された構造は、最もよく使用される構造の 1 つであり、ナノバイオセンサーの将来への扉を開く可能性があります。 また、この構造により、液体中のあらゆるウイルスや任意の粒子を1nmという非常に高い精度で選別・操作することが可能となります。 提案された設計のもう 1 つの利点は、その製造の容易さであり、提案された構造の製造プロセスに困難がなく、構造の製造プロセスの誤差から生じる二次効果や不規則性もありません。 さらに、本文と補足情報としていくつかのアニメーションを使用することにより、提案された構造を理解するためのパフォーマンスと物理的メカニズムが非常に明確になりました。 （詳しくは補足資料をご覧ください。）

現在の研究中に使用および分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

この記事の元のオンライン バージョンは改訂されました: この記事の元のオンライン バージョンは改訂されました: この記事の元のバージョンでは、Elnaz Gholizadeh と Behnam Jafari の ORCID ID が省略されました。 Elnaz Gholizadeh と Behnam Jafari の ORCID ID は、それぞれ (0000-0003-3308-4872) と (0000-0001-6071-3609) です。

この論文の訂正が公開されました: https://doi.org/10.1038/s41598-023-30740-7

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Elnaz Gholizadeh と Behnam Jafari も同様に貢献しました。

タブリーズ大学電気コンピュータ工学部、タブリーズ、5166616471、イラン

エルナズ・ゴリザデ、ベフナム・ジャファリ、サイード・ゴルモハマディ

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BJ と EG はこの作業に等しく貢献し、この記事を準備するためにあらゆる事項とあらゆる作業を行いました。 BJ: 構造の主なアイデアは BJ によって提示され、この記事の監修者である EG Saeed Golmohammadi (タブリーズ大学の教授 (准)) の助けを借りて拡張されました。 BJ: 全体の改訂は BJ によって行われました。さらに、マルチメディアを使用するという主なアイデアとすべてのアニメーションは BJ によって構築されました。

ベナム・ジャファリとの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

この記事の元のオンライン版は改訂されました: この記事の元のバージョンには参考文献 43 に誤りがあり、現在は次のようになります: 43. Gholizadeh, E.、Jafari, B.、Golmohammadi, S. & Soofi H. 低挿入損失グラフェン/hBN 多層格子によって可能になる通信帯域での高変調深度の調整可能な変調器、2022 年の第 4 回光ミリ波無線通信に関する西アジア シンポジウム (WASOWC)、1-6。 https://doi.org/10.1109/WASOWC54657.2022.9798421 (IEEE、2022)。

補足ビデオ1.

補足ビデオ2.

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転載と許可

Gholizadeh, E.、Jafari, B. & Golmohammadi, S. 屈折率とサイズに基づいたナノ粒子の選別、操作、検出用のグラフェンベースの光流体ピンセット。 Sci Rep 13、1975 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-29122-w

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受信日: 2022 年 8 月 7 日

受理日: 2023 年 1 月 31 日

公開日: 2023 年 2 月 3 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-29122-w

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